京都大学(京大)などは、赤外レーザーパルスを半導体ナノ粒子に照射して生じる高次高調波強度のサイズ依存性を精密に測定することにより、固体における高次高調波の発生機構を明らかにしたことを発表した。

同成果は、京大 化学研究所の金光義彦 教授、同・廣理英基准教授、京大大学院 理学研究科の中川耕太郎大学院生、同・猿山雅亮 特定准教授、同・寺西利治教授、筑波大 計算科学研究センターの佐藤駿丞助教らの共同研究チームによるもの。詳細は、英科学誌「Nature」系の物理学全般を扱う学術誌「Nature Physics」に掲載された。

近年、原子や分子ガスに赤外線レーザーパルスを照射すると、その整数倍の振動数を持つ高次高調波が発生し、X線に至る高い振動数の光やアト秒パルス光を作れるようになってきており、強電場フォトニクス技術の確立に向けた研究に注目が集まっているという。

また、ガスに比べて高い原子密度を有する固体を利用した高効率な高調波光源の開発も進められてきているほか、その発生過程を利用した固体材料自身の新たな分析方法としての応用も期待されるようになってきたという。

中でも固体における高次高調波の発生は、原子・分子における離散的なエネルギー準位に基づく高調波発生とは異なり、光電場によって極短時間に強く駆動された励起電子のバンド内における運動に起因すると考えられてきた。しかしこれまで研究対象となった多くの物質は、単純なバンド構造を持つバルクの半導体に限られ、固体の高調波発生メカニズムの解明には至っていなかったという。

そこで研究チームは今回、化学的手法により精密にサイズが制御された半導体ナノ粒子(セレン化カドミウム:CdSeおよび硫化カドミウム:CdS)に、赤外線レーザーパルスを照射することで、可視から紫外領域の広い波長領域にわたる高次高調波を観測することにしたという。