東京工業大学(東工大)と東京大学(東大)は7月22日、全固体リチウム電池の硫化物固体電解質と電極材料間における高い界面抵抗が、化学反応層形成によるものであることを明らかにし、界面への緩衝層の導入によってこの化学反応層形成を抑制して界面抵抗を1/2800にまで低減し、安定的な電池動作を実証したことを発表した。

同成果は、東工大 物質理工学院の西尾和記特任准教授、同・今関大輔大学院生(研究当時)、東大大学院 理学系研究科の一杉太郎教授(東工大 物質理工学院 応用化学系 特任教授兼任)らの研究チームによるもの。詳細は、米国化学学会が刊行する材料と界面プロセスを扱う学術誌「ACS Applied Materials and Interfaces」に掲載された。

国硫化物固体電解質を利用した全固体リチウム電池の開発が進められているが、硫化物固体電解質と電極材料間における界面の高い抵抗が課題となっており、電池に大きな電流を流すことが難しい状況だという。高速充電を実現するには、大きな電流を流す必要があり、課題解決が望まれていた。

この高い界面抵抗の起源としてさまざまな要因が挙げられるが、「空間電荷層」メカニズムと、化学反応や電気化学反応に伴う「化学反応層」メカニズムの2つが最有力候補として提唱されてきた。しかし、従来の研究で使用されてきた粉体型の全固体電池では構造が複雑なため定量的な研究を進めることが難しく、界面抵抗の起源を明らかにすることは困難だったという。

そのため、抵抗発生の要因を切り分けて界面抵抗が増大するメカニズムを解明し、その界面抵抗を低減する手法を見出すことが重要と考えられていたとする。

そこで研究チームは今回、試料を一度も大気に曝露しないプロセスを採用し、不純物のない清浄な界面を有する理想的な薄膜型全固体リチウム電池を作製することにしたという。また、薄膜型全固体電池は電池材料を積層した構造のため、反応面積を規定でき、界面抵抗を定量的に評価することが可能なほか、電極薄膜にはエピタキシャル薄膜作製技術が応用され、固体電解質と電極の界面におけるリチウムイオン伝導経路を原子レベルで規定することにしたとする。