早稲田大学(早大)は1月29日、広く産業利用されている窒化物材料である「窒化アルミニウム」(AlN)を「窒化イッテルビウム」(YbN)と合金化することで、AlNの結晶構造を維持したまま、その熱伝導率をガラス状態に迫るレベルまで劇的に低減できることを見出したと発表した。

同成果は、早大 理工学術院の賈軍軍(ジャ・ジュンジュン)教授、同・柳谷隆彦教授らの国際共同研究チームによるもの。詳細は、金属・セラミックスなどの材料を扱う学術誌「Acta Materialia」に掲載された。

AlNをベースとする三元系窒化物合金は、高周波デバイスやパワー半導体、耐摩耗性保護ハードコーティングなど、先端技術の中核を担う材料であり、その性能や信頼性は熱伝導率の大きさとその制御手法に強く依存している。一般に高出力デバイスでは、稼働時の温度上昇を抑制するための高い熱伝導率を有する散熱材料が求められる。一方で、温度を保持する機能を活用する応用においては、熱輸送を抑制する断熱材が必要とされるなど、用途に応じた熱制御が不可欠だ。

結晶格子の振動を介して熱を運ぶ準粒子「フォノン」について、AlN系合金におけるその輸送機構の基礎的理解はいまだ十分ではないとする。これまでの理論研究の多くは半経験的モデルに基づいており、高度に不規則化した窒化物合金中における複雑なフォノンダイナミクスを捉えきれていなかったという。その結果、材料設計における予測精度が制限され、物性の協調最適化を伴う効果的な熱マネジメントの実現が阻まれていた。

そこで研究チームは今回、機械学習ポテンシャルを用いた「平衡分子動力学シミュレーション」と、熱輸送モード分解を行うための「準調和グリーン-久保法」を組み合わせた最先端の理論手法を導入。従来の古典的モデルでは説明困難だった物理機構の解明を試みたという。

解析の結果、AlNにYbNを合金化した「(Yb,Al)N」薄膜では、従来とは異なる「異常な」熱輸送の仕組みが働いていることが判明した。具体的には、5THz以下の低周波数領域において、熱を運ぶ原子振動の伝わり方が通常の合金材料とは異なる挙動を示していたのである。

一般に、合金化は熱の伝わりを弱めると考えられているが、(Yb,Al)Nではイッテルビウム濃度が増加するほど、熱を運ぶ振動の速さが逆に高まるという、従来の常識に反する振る舞いが観測された。この現象により、5THz以下の低周波数領域では熱拡散率がほぼ一定に保持され、古典的な点欠陥散乱モデルを超える、より複雑な格子再構成が存在することが示唆された。

また実験では、YbNとの合金化により、AlN結晶の熱伝導率は単結晶AlNの320W/(m・K)から0.98W/(m・K)以下へと大幅に低減することが確認された。この値は、結晶性AlN系材料として過去最低レベルであり、結晶構造を保ったままガラス材料に近い断熱性能を実現した点は大きな特徴としている。

一方、広く実用化されているスカンジウムを含む窒化物合金「(Sc,Al)N」では、最も低い場合でも熱伝導率は3.03W/(m・K)に留まる。この大きな差について、イッテルビウムとアルミニウムのイオン半径の大きな不整合が熱を遮る性能を最大化する重要な設計要因であることが示唆された。これらの知見は、化学的な不規則性を有する窒化物合金における熱輸送に対し、新たなパラダイムを確立するものとした。

今回の研究では、AlNに低コストなYbNを合金化することで、結晶構造を維持したままガラスのような超低熱伝導率を実現することに成功した。この成果は、セラミックス合金材料中の化学的不規則性を精密に設計することで、従来は困難だった結晶性セラミックス合金における超低熱伝導特性を達成できる可能性が示されている。この新たな化学設計手法は、次世代の圧電デバイスにおける高度な熱マネジメントのための重要な材料設計指針を与えることが期待されるとしている。

さらに、これらの結晶性窒化物セラミックス合金薄膜は、マグネトロンスパッタリングなどの既存成膜手法により、容易かつスケーラブルに作製可能だ。そのため、この新たな化学設計手法および関連製造プロセスは、高エネルギー効率を実現する産業システムの基盤技術として、電子デバイスやエネルギーシステム分野で広範な社会的波及効果をもたらす可能性があるという。

ただし今回の研究は、主に基礎的な物性解明に焦点を当てたものであり、実用化に向けてはいくつかの課題がまだ残されている。例えば、イッテルビウムを含む材料系におけるコストや資源制約、ならびに既存デバイスプロセスとの整合性については今後の検討が必要だ。今後、今回得られた知見を基に、他の窒化物材料や関連材料への展開も視野に入れつつ、合金組成やプロセス条件の最適化を進めていく方針とする。これにより、人工的なフォノンガラス材料群の創出や断熱結晶材料設計といった「フォノンエンジニアリング」に関する新たな指針を確立し、将来的な社会実装への展開を目指すとした。

熱を通しにくい材料は、エネルギーの無駄を減らすために極めて重要だ。今回、材料の結晶構造を維持したまま、ガラスのように熱を通しにくい性質の材料が実現された。身近な電子機器から将来の省エネルギー技術まで、幅広い分野で役立つ材料につながるとものとしている。