産業技術総合研究所(産総研)、理化学研究所(理研)、高輝度光科学研究センター(JASRI)、ドイツ物理技術研究所(PTB)、ドイツ電子シンクロトロン(DESY)の5者は、「X線自由電子レーザー(XFEL)」の「平均パルスエネルギー(光強度)」の絶対値を測定する技術を開発し、さらにオンラインビームモニターを校正することで、実験中のXFELのパルスエネルギーを正確に測定することが可能となったことを共同で発表した。

成果は、産総研 計測標準研究部門 量子放射科の加藤昌弘研究員、同田中隆弘研究員、同齋藤則生研究科長と、理化学研究所 放射光科学総合研究センター ビームライン研究開発グループの矢橋牧名グループディレクター、高輝度光科学研究センター XFEL研究推進室 利用技術開発・整備チームの登野健介チームリーダーらの研究グループによるもの。研究の詳細な内容は、7月11日付けで米科学雑誌「Applied Physics Letters」にオンライン掲載される。

2011年6月に、理化学研究所が大型放射光施設「SPring-8」に隣接する形で設置した施設「SACLA(サクラ:SPring-8 Angstrom Compact Free Electron Laser)」(画像1)が、波長0.12nmのXFELの発振に成功した。現在、レーザーの波長は0.1nm以下となり、日本でもXFELの本格的な利用が始まろうとしている。

画像1。XFEL施設SACLA。理研が所有するSPring-8に隣接する形で建設された

SACLAが供給するレーザー光の主な特徴は、(1)SPring-8などで供給される放射光に比べて10億倍以上明るい、(2)位相がほぼ完全にそろっている、(3)パルス幅がフェムト秒単位と極めて短い、という3点だ。

このような特徴を活用し、基礎・基盤研究だけでなく、産業や人々の生活に役立つ幅広い応用研究開発への貢献が期待されている。例えば、ライフサイエンスの分野においては、タンパク質の構造解析を通じた、がんやエイズなどの難病に対する特効薬の開発だ。またナノテクノロジー分野においては、分子が微細空孔に取り込まれる様子の解析を通じた、有害化学物質を選択的に取り込む新素材の開発などである。

XFELを利用する研究では、入射光の強度により反応過程が異なることがあるため、パルスエネルギーは不可欠な情報だ。また光強度は最も基本的な物理量であり、国際単位系(SI)トレーサブルな値の公表は、日本初のXFEL施設を国際的にアピールする上で重要な役割を果たす。そのため、XFELのパルスエネルギーを正確に測定する技術が求められてきた。

産総研は、前身の工業技術院時代から放射線線量の標準供給を行っている。近年は、従来のγ線源やX線管を線源とする線量測定の高度化に加えて、放射光や医療用リニアックなどの強度測定技術の開発にも取り組んでいる。2010年には、熱量測定によって光強度を評価する極低温放射計を用いた極紫外領域の自由電子レーザーのパルスエネルギーを絶対測定する技術も開発に成功した。

XFELは、「極紫外自由電子レーザー」に比べてエネルギー密度が高いため、検出器へのダメージや検出器出力の「飽和(オーバーフロー)」が強く懸念される。そこでXFEL用極低温放射計(画像2)を新たに開発して、SACLAのビーム強度を産総研・理研・JASRI・PTB・DESYで協力して測定することを試みたというわけだ。

今回、(1)新たに開発された極低温放射計を用いてSIトレーサブルなパルスエネルギーの測定技術と、(2)実験中のオンライン測定を可能にするため、オンラインビームモニター(画像3)を極低温放射計に対して校正する技術が開発された。

画像2。XFEL用極低温放射計

画像3。XFELビームラインでのセットアップ

極低温放射計は、極紫外自由電子レーザーの「パルスエネルギー測定用極低温放射計」を基に、極短高強度X線レーザー用に新たに開発されたものだ。画像4が極低温放射計の断面図で、検出部を液体ヘリウム温度に冷却して用いる。

検出部がほぼすべてのX線を熱エネルギーとして吸収する技術と、X線による熱エネルギーを電力に変換する技術を組み合わせて実現した。極紫外用の装置では、検出部の吸収体には銅を用いていたが、今回は金と銅の組み合わせにして、ほぼすべてのX線を吸収できるようにしている。測定したパルスエネルギーを等価な電気エネルギーに変換できるため、絶対測定が可能な測定器であり、すなわち「一次標準器」ということだ。

画像5の表に示されているのが、測定したXFELの平均パルスエネルギーである。パルスエネルギーが最大となるのは波長が0.21nmと0.13nmの場合で、約100μJであった。パルスの周波数(10Hz)とパルス幅(20fs)、から平均パワーは1mW、ピークパワーは5GWである。

この極低温放射計による測定の不確かさは1.1%から3.1%で、主にSACLAのXFELの強度のふらつきに起因している。このように、0.1nmより短波長のXFELについて初めてSIトレーサブルなパルスエネルギーの測定に成功したというわけだ。

画像4。極低温放射計の断面図

画像5。極低温放射計で測定したパルスエネルギー

測定結果に基づき、SACLAのXFELビームラインに組み込んで常時用いるオンラインビームモニターの校正が行われた。このビームモニターはX線がほぼ透過する「ダイヤモンド薄膜」と「シリコンフォトダイオード」からなり、ダイヤモンド薄膜からの「後方散乱X線」を検出する。画像6が校正結果のグラフだ。この校正値から今後0.07nmから0.28nmの波長範囲で、このビームラインを利用する研究に、平均パルスエネルギーの絶対値を提供できる仕組みわけだ。

画像6。オンラインビームモニターの校正結果

次に、検出器が大強度のXFELにより飽和していないことを確認するために、パルスエネルギーを減弱するシリコン製薄膜を用いて、検出器のパルスエネルギー依存性が調べられた。

画像7は、波長0.13nmのXFELによるオンラインビームモニターの出力を、極低温放射計で測定したパルスエネルギーに対してプロットしたものだ。画像7に示されているように、2つの検出器による測定結果は線形モデルによる直線でよく再現できている。これにより、広いパルスエネルギー範囲で極低温放射計とオンラインビームモニターが飽和していないことが確認できたというわけだ。

画像7。レーザー波長0.13nmにおける極低温放射計で測定したパルスエネルギーとオンラインビームモニターの出力の関係

XFELを用いた実験、例えば高分解能の顕微鏡や光加工技術に応用される多光子吸収過程の研究では測定結果はパルスエネルギーに大きく依存すると予想されるという。また、大強度のXFELを照射すると、試料に変形や破壊が起きることが知られている。

ただし、今回の成果に基づいて、実験結果とパルスエネルギーの関係を解析することで、パルスエネルギーを制御して最適な条件で実験を行うことが可能だ。さらに異なったXFEL施設で行われた実験の結果を比較する際にも、パルスエネルギーは重要な変数として利用されることが期待できるとしている。

XFELは今後、基礎研究から応用研究まで、幅広い分野での活用が見込まれており、そのパルスエネルギー測定を定常的に精度よく行うためには、ビームラインの強度モニターの定期的な校正が必要だ。

今回開発された技術は液体ヘリウムが必要であるため、(1)準備に時間を要する、(2)ランニングコストが高い、という課題がある。研究グループは今後、より容易に校正ができるよう、常温で動作する放射計による測定技術を開発する予定だ。