理化学研究所(理研)、日本原子力研究開発機構(JAEA)、東京大学(東大)、科学技術振興機構(JST)の4者は11月9日、磁場には容易に応答しないにもかかわらず磁気を内に秘める材料である「反強磁性体」の性質を、超音波を用いて詳細に調べられることを実証したと共同で発表した。

同成果は、理研 創発物性科学研究センター(CEMS) 量子ナノ磁性研究チームのトマス・リヨンス学振特別研究員(研究当時)、同・ホルヘ・プエブラ研究員、東大 物性研究所(ISSP)の大谷義近教授(CEMS 量子ナノ磁性研究チーム チームリーダー兼任)、JAEA 先端基礎研究センターの山本慧研究副主幹(JSTさきがけ研究者/理研 開拓研究本部 柚木計算物性物理研究室 客員研究員兼任)らの共同研究チームによるもの。詳細は、米国物理学会が刊行する機関学術誌「Physical Review Letters」に掲載された。

  • 超音波デバイス上に配置された三塩化クロムの剥片

    超音波デバイス上に配置された三塩化クロムの剥片(出所:東大 ISSP Webサイト)

反強磁性体では、隣り合う電子のスピン(=磁気モーメント)の向きが必ず上下逆さまの反対方向となる配置のため、打ち消し合って磁化がゼロとなっており、磁石で微小なセルを作った際に周囲に磁場が生じないため、強磁性体よりも狭い領域に多数のセルを敷き詰め素子を高記録密度化することが可能だとする。また、スピンが上下互い違いの配列は頑強で、反強磁性体は強磁性体よりも"硬い"磁石であるため、反強磁性体では強磁性体の場合よりも磁化を速く振動させ、高速に情報を書き込むことができるという。

しかし反強磁性体は全体の磁化がゼロであるが故に、磁石にも関わらず磁場を用いてその性質を調べることが困難だとする。そこで、研究チームは今回、磁場を使わずに反強磁性体を調べる手段として、原子の振動が波として伝わる現象である超音波に着目し、原子が振動する際それに付随して電子も弱くだが振動する点について利用することにしたという。具体的には、超音波を反強磁性体に照射して透過してくる信号を測定し、この電子の振動が透過信号に与える影響を介して磁気的な性質を調べることにしたとする。

  • 強磁性体と反強磁性体のミクロな構造の模式図

    強磁性体(a)と反強磁性体(b)のミクロな構造の模式図(出所:東大 ISSP Webサイト)

今回の実験では、超音波として固体の表面に沿って伝わる、周波数を制御するのに適した表面音波を用いて、圧電体の「ニオブ酸リチウム」基板上に一組のすだれ状電極を配置することで表面音波を発生させ、その透過波が電気信号として検出できるようにしたという。そして、電極間に接着テープを用いて剥離した反強磁性材料の三塩化クロムの剥片が置かれ、そこを通過する表面音波の透過率を測定することで試料の磁気的な性質が調べられた。

通常、超音波による原子の振動が電子に与える影響は極小であり、試料の磁気的な性質による透過率の変化はほとんど現れないが、超音波の周波数を変化させると、ある特定の周波数においては共鳴現象によって磁気モーメントの超音波への応答が劇的に増幅されるとする。

  • 超音波測定装置。透明なニオブ酸リチウム基板の上に表面音波(超音波)の発生・検出に用いられる電極が配置されている

    超音波測定装置。透明なニオブ酸リチウム基板の上に表面音波(超音波)の発生・検出に用いられる電極が配置されている。中央部分の拡大図に示されたすだれ状電極の一方から表面音波が生じ、電極間に置かれた三塩化クロム膜を透過した波がもう一方のすだれ状電極で電気信号に変換されて検出される(出所:東大 ISSP Webサイト)

磁石にはそれぞれに特徴的な共鳴の周波数があって、その大きさは磁気モーメントの向きやそれらを囲む原子、電子の状態が反映される。特に磁気的な共鳴の周波数は外部磁場の大きさや方向によって変動し、この外部磁場依存性から磁気の性質に関する情報を引き出すことができ、今回の実験では超音波の周波数を固定した状態で磁場をチューニングして共鳴が起こる条件が決定された。

超音波の透過率の磁場依存性を表した円形のカラーチャートにまとめると、黄色くなっている部分があり、微弱な超音波に対し反強磁性磁化の応答を増幅した反強磁性共鳴が起き、透過率が大きく変化していることを見て取れる。これらのチャートはある規則を持ったパターンに従っており、理論モデルと照らし合わせることで三塩化クロムの磁気的性質に関わるパラメータを定量的に算出することができるとした。

  • 超音波透過率の磁場依存性

    超音波透過率の磁場依存性。それぞれのパネルが、基板面内で、磁場を0～50ミリテスラの範囲で全方位変化させた場合の透過率が色で表されたもの。明るい色が低い透過率に対応し、黄色を示す磁場の大きさと角度において、共鳴が起きて超音波が磁石に吸収されたことにより透過率が下がっていることが示されている。(a)～(f)の順に従って測定時の温度が高い(出所:東大 ISSP Webサイト)

また、三塩化クロム膜の温度上昇に伴う共鳴パターンの変化も調べると、共鳴が起きる磁場の値は黄色で示され、低温時は8の字のパターンを持って分布しているが、温度を上げていくと徐々に変形し、高温側では四方に切れ目を持った円形の分布になることが確認されたという。なお、最高温(-259℃)では明確な共鳴が示されず、この温度において電子スピンの整列が崩れ、反強磁性磁石としての性質が失われていることがわかるとした。

反強磁性体の共鳴パターンの明瞭な磁場角度依存性や温度依存性が得られた例は過去には非常に少なく、それらと比較しても全方位にわたる高精度な角度依存性が比較的容易に得られることから、今回、超音波による磁気測定の有用性が証明されたとする。今後、反強磁性体を調べるための新手法として利用が広がることが予想されるほか、反強磁性への理解が深まることでより応用研究に適した材料の開発が加速することが期待されるとしている。